Удаление тяжелых металлов и органических красителей с помощью гибридного пористого гексагонального нитрида бора.

npj Чистая вода, том 5, Артикул: 24 (2022) Цитировать эту статью

3352 Доступа

20 цитат

10 Альтметрика

Подробности о метриках

Были внедрены многочисленные адсорбенты для эффективного удаления тяжелых металлов и органических красителей из проб воды окружающей среды. Однако аэрогели с магнитной пористой сеткой редко разрабатываются для улавливания неорганических и органических загрязнителей из водной среды. В данной работе мы изготовили нанолисты гексагонального нитрида бора (h-BNNS) на основе магнитных гибридных аэрогелей (MHA) в качестве легкого адсорбента для надежного поглощения Cr(VI), As(V), метиленового синего (MB) и кислотного оранжевого (AO). . Процедура синтеза поли(этиленимин)-модифицированных h-BNNS (PEI-h-BNNS) включала термическую поликонденсацию меламина и борной кислоты, пиролиз полученных продуктов, что позволило отшелушивать их с помощью процесса ультразвуковой обработки и дальнейшей функционализации с помощью PEI-опосредованной модификации. h-BNNS. Сформированные PEI-h-BNNS позволили in-situ образовать наночастицы магнетита (НЧ Fe3O4), декорированные на их поверхности, которые превратились в НЧ PEI-h-BNNS@Fe3O4. В результате лиофилизационной обработки гидрогелей ПВС, содержащих наночастицы PEI-h-BNNS@Fe3O4, были получены МГА с крупной пористой структурой, разнообразными и многочисленными функциональными группами, хорошими суперпарамагнитными свойствами и нулевым суммарным поверхностным зарядом. Эти особенности позволили использовать предложенный адсорбент (МГА) для эффективного удаления Cr(VI), As(V), МБ и АО из водного раствора с максимальной адсорбционной способностью 833, 426, 415, 286 мг/г. −1 соответственно. Данные по кинетике адсорбции и изотермам показали, что MHA опосредованная адсорбция Cr(VI), As(V), MB и AO соответствует модели изотермы Фрейндлиха и модели кинетики псевдовторого порядка. Это открытие означает, что MHA проявляют гетерогенное поведение связывания с многослойной хемосорбцией Cr(VI), As(V), MB и AO. В дальнейшем практическое применение было подтверждено путем проведения их детоксикации хрома и мышьяка в пробах твердошламов.

Быстрая урбанизация и расширение промышленности привели к значительному увеличению содержания неорганических и органических загрязнителей в природных водах, которые тесно связаны со здоровьем населения и качеством воды1,2,3. Различные отрасли промышленности сбрасывают тяжелые металлы, органические красители и полициклические ароматические углеводороды (ПАУ) в водные системы без надлежащего процесса очистки от этих загрязнителей. Удаление токсичных металлов1,2,3, органических красителей4 и полициклических ароматических углеводородов (ПАУ)5,6,7,8 из экологических вод в последнее время рассматривается как один из наиболее важных вопросов получения чистой воды из-за их устойчивости к воздействию окружающей среды. и крайняя токсичность. В ответ на это требование было внедрено несколько процедур очистки воды, загрязненной тяжелыми металлами и органическими красителями, включая методы фотокатализа9, флокуляции10, биоразложения11, мембранного разделения12 и адсорбции13. Среди них для удаления различных загрязняющих веществ интенсивно используются методы, связанные с адсорбцией, благодаря их экономичности, высокой эффективности улавливания и очень ограниченному количеству вторичных загрязнений. Ожидается, что при выборе подходящего адсорбента будут соблюдены следующие критерии: (1) высокая адсорбционная способность для различных загрязняющих веществ при низких концентрациях; (2) отличная возможность повторного использования без ущерба для мест связывания с поверхностью; (3) высокая скорость адсорбции в сложных матрицах.

В соответствии с вышеизложенными принципами для очистки окружающей среды были предложены многочисленные адсорбенты, примером которых являются активированный уголь14, композиты на основе оксида графена15, синтетические полимеры16, координационные полимеры17, металлоорганические каркасы18, ковалентный органический каркас19 и биополимер, закрепленный поверхностно-активными веществами20. В последнее время гексагональный нитрид бора (h-BN) представляет собой многообещающую альтернативу для улавливания загрязнителей окружающей среды благодаря своей высокопористой структуре, полярным связям B–N и sp2-гибридизации. Сообщаемые материалы, связанные с h-BN, включают сферы BN2, усы h-BN21, нанолисты BN (BNNS)22, сыроподобный 3D BN23, химически активированные волокна BN24 и полые сферы BN25. Более того, введение подходящих агентов позволяет функционализировать через их поверхность h-BN специфические группы, которые могут эффективно взаимодействовать с адсорбатами. Этот синергетический эффект позволяет адсорбентам, связанным с h-BN, иметь несколько мест связывания для взаимодействия с различными загрязнителями окружающей среды26,27,28. В качестве примера сорбции тяжелых металлов можно привести полярные связи B–N, полученные из материалов, родственных h-BN, которые могут электростатически притягивать через свою поверхность катионы токсичных металлов, таких как Cr(III)1,2,3,27, Cu(II) 1,2 и Pb(II)1,2,3. Кроме того, пористые материалы на основе h-BN, расслоенные полианилином и дополнительно декорированные наночастицами магнетита (НЧ Fe3O4), хорошо подходят для поглощения Cr(VI)26 и As(V)28 соответственно. В другом примере пористый адсорбент на основе h-BN может эффективно удалять катионные и анионные красители из окружающей воды посредством их π-π-взаимодействий, структурных дефектов и полярных связей B–N1,2,3,21,22,23,24, 25. Хотя недавние литературные исследования показывают потенциальную эффективность удаления загрязнителей окружающей среды из водной системы, эти пористые адсорбенты на основе BN страдают недостаточной адсорбционной способностью из-за их гидрофобной природы и низкого отношения поверхности к объему. Стоит отметить, что максимальные значения адсорбционной емкости рассмотренных выше адсорбентов составляют 10–133 мг/г для Cr(VI)26, 10–30 мг/г для As(V)28 и 10–30 мг/г для Cr(VI)26. 392 мг г-1 для метиленового синего (МБ)2,22,23,24,–25, последовательно.

PEI-h-BNNSs > PEI-h-BN quantum dots. Given that, Raman intensity of the D band is proportional to the layer number of h-BN38,39, we point out that the as-prepared PEI-h-BNNSs are indeed and exfoliated to few-layer structures./p>65% uptake of Cr(VI) and As(V) from an aqueous solution. This finding implies that the electrostatic attraction of MHAs with Cr(VI) and As(V) is the critical factor influencing their absorption capability. For example, at pH 9.0, strong electrostatic repulsion is expected to exist between the MHAs and HAsO42−. However, the MHAs adsorption of As(V) still kept approximately 96%. Therefore, we recommend that hydrogen bonding is the predominant driving force to trigger the MHAs to interact with Cr(VI) and As(V) in an aqueous solution. In support of the above-mentioned discussion, the adsorption isotherm experiments were conducted to determine their adsorption enthalpy of Cr(VI) and As(V) on the MHAs. The equilibrium adsorption capacity (qe) values of Cr(VI) and As(V) on the MHAs were gradually decreased with raising the incubation temperature at pH 7.0 and 9.0 (Supplementary Fig. 5a, b), reflecting that these adsorption process are exothermic. This phenomenon was suggested to be strong electrostatic repulsion between the MHAs and HAsO42− (or HCrO4−) at pH 9.0. Furthermore, the enthalpy changes (ΔH0) was determined mechanism associated with binding type of MHAs to Cr(VI) and As(V). It is well documented that the London-van der Waals interaction energy is 4 to 8 kJ mol−1, while the strength of hydrogen bonds varies from 8 to 40 kJ mol−1./p> 0.98; Supplementary Table 4) as below:/p>

95% of total chromium and arsenic were removed from three different kind of soil-sludge samples. Accordingly, the MHAs can be a promising adsorbing material to remove toxic chromium and arsenic from complex sludge water samples./p>

95% for Cr(VI) and As(V) in contaminated soil-sludge samples. In contrast to the PEI-h-BNNSs-loaded PVA aerogels, Fe3O4 NPs-loaded PVA aerogels and other previously reported adsorbents, the MHAs provide numerous distinct advantages, including (1) the presence of highly mesoporous structures with a large specific surface area of 104.6 m2 g−1, (2) the possession of diverse and abundant functional groups (−N, −NH, −NH2, and −OH) on the surface, (3) outstanding adsorption capacity for capturing of Cr(VI) (833 mg g−1), As(V) (426 mg g−1), MB (415 mg g−1) and AO (286 mg g−1), (4) in-situ reduction of Cr(VI) to Cr(III) and As(V) to As(III), (5) more than three successive adsorption-desorption cycles for >80% uptake of Cr(VI), As(V), MB, and AO and (6) the accessible collection of MHAs by applying an external magnetic field. Accordingly, our research work discloses that the as-made aerogels composed of h-BN-based materials with PVA polymers have great potential candidate in large-scale water treatment./p>

Блог